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氧化石墨烯作为基底用于提升Ln-MOFs稳定性与检测灵敏度

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放大字体  缩小字体    发布日期:2020-12-11  浏览次数:544
核心提示:镧系金属有机骨架(Ln-MOFs)由于其出色的光学特性(包括较高的荧光量子产率、大的斯托克斯位移和较长的荧光寿命)而受到了广泛的关注。然而,由于Ln-MOFs内部存在Ln3+到水的非辐射能量转移,Ln-MOFs的光致发光(PL)效率和稳定性受到极大地抑制。
  镧系金属有机骨架(Ln-MOFs)由于其出色的光学特性(包括较高的荧光量子产率、大的斯托克斯位移和较长的荧光寿命)而受到了广泛的关注。然而,由于Ln-MOFs内部存在Ln3+到水的非辐射能量转移,Ln-MOFs的光致发光(PL)效率和稳定性受到极大地抑制。纳米结构的组装为新型功能材料的开发提供了宝贵的机会,通常,这些功能材料会继承其母体成分的有利性能,消除恶性缺陷,并产生新的有趣的物理和化学性能。近年来,石墨烯在构造新型功能材料方面引起了极大的兴趣,许多碱金属MOF由于与石墨烯复合而制备成具有优异的光电、分离和催化性能的功能材料。
 
  受到这一系列工作的启发,中山大学研究团队首次研究并报道了一种通过将Ln-MOF与石墨烯杂交来构建复合荧光探针的新策略。作者们首先对氧化石墨烯进行离子灼烧化处理,使其成为多孔的缺陷材料,随后对缺陷的石墨烯材料进行羧基化处理,在刻蚀的石墨烯多孔边缘修饰上大量的羧基官能团,制备得到多孔的羧基化氧化石墨烯材料PGO-COOH。最后,通过利用羧基官能团对Ln3+离子的强锚定能力,作者们将PGO-COOH作为Ln-MOF的生长基底制备得到复合MOF材料Ln-PGO-COOH。研究发现,这一刻蚀并羧基化处理的石墨烯材料不仅可以用来锚定稀土离子(如Tb3+、Eu3+)以作为MOF生长的基底材料,还可以作为Ln3+的敏化配体用于提升Ln-MOF的光学性能。对比发现,所获得的复合材料Ln-PGO-COOH具有比裸Ln-MOF更高的发光稳定性、长的荧光寿命和高的荧光量子产率。作者们对这一光学性能增强的相关机理进行了深入探究,他们发现引入的PGO-COOH使得稀土离子的配位更饱和,因而Ln-MOF的结构更为稳固,水稳定性更高;更饱和的配位也可极大地消除水分子等的振动导致的Ln-MOF荧光性能的减弱;额外的能量供体(PGO-COOH)的引入也进一步地促进了Ln-MOF材料的荧光性能。
 
  更为重要的是,作者们发现PGO-COOH作为基底制备得到的复合材料较裸Ln-MOF表现出更高的分析检测灵敏度,测得复合荧光探针Ln-PGO-COOH对DNT和DPA的检出限分别低至5.6 nM和2.3 nM,优于裸Ln-MOF用于目标物分析时的检测限。作者们发现这是由于PGO-COOH的引入导致体系MOF更为分散,使得复合材料Ln-PGO-COOH具备比裸MOF更高的比表面积,因而表现出更高的检测灵敏度。此外,作者们还通过结合固相微萃取技术(SPME)发现基底材料PGO-COOH与检测对象之间的相互作用也使得复合材料Ln-PGO-COOH较裸Ln-MOF具有对目标分析物更高的富集效率,因而响应更为灵敏。这项工作为基于Ln-MOF的超灵敏、稳定的荧光探针的构建和应用提供了一种有效的策略。 
 
 
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